近段時(shí)間以來(lái)，我?；膶W(xué)院張澤會(huì)教授研究組在生物質(zhì)平臺(tái)分子催化轉(zhuǎn)化方面取得了重要研究進(jìn)展。10月7日，該研究成果論文A enzyme-mimic single Fe-N3 atom catalyst for the oxidative synthesis of nitriles via C─C bond cleavage strategy在國(guó)際著名期刊Science Advances（DOI: 10.1126/sciadv.add1267）上發(fā)表，我校為第一署名單位（文章鏈接： https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add1267）。中國(guó)地質(zhì)大學(xué)（武漢）韓波副教授和中國(guó)科學(xué)院大連化物所戴文研究員在催化反應(yīng)機(jī)制方面提供了支持。

張澤會(huì)教授研究團(tuán)隊(duì)基于廉價(jià)的生物質(zhì)資源制備了一類(lèi)類(lèi)似生物酶性能的含F(xiàn)e-N3配位的單原子鐵催化材料，研究發(fā)現(xiàn)該催化材料能夠高效催化生物質(zhì)平臺(tái)分子及化石資源衍生物醛、伯醇、酮和仲醇的有氧氧化，其中酮和仲醇的氧化通過(guò)惰性的C─C鍵的斷鍵，定量轉(zhuǎn)化為高附加值腈類(lèi)化學(xué)品。腈類(lèi)化合物是一類(lèi)非常重要的化合物，廣泛存在于天然產(chǎn)物、農(nóng)用化學(xué)品和藥物中，也是有機(jī)合成中重要的中間體。因此，發(fā)展綠色高效的腈類(lèi)化合物是綠色化學(xué)和催化化學(xué)重要研究熱點(diǎn)之一。與醇和醛一樣，酮類(lèi)化合物也是一類(lèi)非常重要的大宗原料，可以由化石資源和生物質(zhì)資源轉(zhuǎn)化得到。然而催化酮類(lèi)化合物轉(zhuǎn)化合成腈類(lèi)化合物極具有難度，一方面需要設(shè)計(jì)有效的催化體系催化C-C鍵斷裂，另一方面腈類(lèi)化合物很容易水解為酰胺類(lèi)化合物。張澤會(huì)教授團(tuán)隊(duì)近年來(lái)在構(gòu)筑高效催化材料活化方面取得的系列重要研究成果，則為解決以上問(wèn)題提供了方法。

張澤會(huì)教授團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)了缺陷金屬氧化物能夠強(qiáng)化分子氧吸附和活化分子氧促進(jìn)C-C鍵斷裂，高效合成酰胺類(lèi)化合物，研究工作發(fā)表在Cell子刊上（Chem, 2022, 8, 1906-1927）；發(fā)現(xiàn)了氮摻雜碳材料中路易斯酸能夠酮類(lèi)化合物C=雙鍵，促進(jìn)C-C鍵斷裂，高效合成酯類(lèi)化合物，研究結(jié)果發(fā)表在Nature 子刊上（Nature Communications. 2021, 12, 4823）。在前期的基礎(chǔ)上，團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了一類(lèi)具有細(xì)胞色素P450類(lèi)酶催化活性的單原子鐵催化劑，研究表明Fe-N3結(jié)構(gòu)的位點(diǎn)能夠在常溫下吸附分子氧，并產(chǎn)生高活性的超氧負(fù)離子自由基。研究發(fā)現(xiàn)Fe的配位素對(duì)其催化活性有著非常重要的影響。該類(lèi)催化劑能夠有效地促進(jìn)C(O)=C鍵斷裂,產(chǎn)生醛類(lèi)化合物，并進(jìn)一步氧化胺化選擇性合成腈類(lèi)化合物。該研究結(jié)果為構(gòu)筑高效的仿酶催化劑提供了重要的方法，克服了現(xiàn)有方法使用均相催化劑、使用助劑、和非常規(guī)綠色氮源的方法，研究結(jié)果具有重要的科學(xué)意義和應(yīng)用前景。